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不同类型畜禽粪便Zn的形态分布及冻融作用对畜禽粪便Zn活性的影响

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2013,32(8):1664—1669 农业环境科学学报 2013年8月 Journal o耋A o・Environment Science 不同类型畜禽粪便Zn的形态分布及冻融作用 对畜禽粪便Zn活性的影响 刘秋萌 ,徐楠楠 ,谢忠雷 ,陆文龙 ,一,李文卓 (1.吉林大学环境与资源学院,长春130012;2.吉林化工学院环境与生物工程学院,吉林132022) 摘要:畜禽粪便中重金属的活性与形态分布密切相关,冻融作用可通过影响畜禽粪便理化性质而影响粪便中重金属的形态分布 和活性,进而影响畜禽粪便中重金属的环境效应。通过实验室模拟,研究了不同养殖场的鸡粪、猪粪和牛粪中重金属zn的形态分布 规律,以及冻融作用对鸡粪、猪粪和牛粪中重金属zn活性的影响。结果表明:不同采样点鸡、猪、牛粪中zn的平均含量分别为 225.07、334.00、214.19 mg・kg一,Zn的含量高低顺序为猪粪>鸡粪>牛粪;未经冻融处理的3种类型粪便zn的形态分布规律为残渣 态》有机结合态》铁锰氧化物结合态>碳酸盐结合态、可交换态。残渣态与有机结合态之和占粪便中zn总量的90%以上,而碳酸 盐结合态与可交换态之和所占比例不足10%;冻融处理后,不同类型粪便中zn的可交换态与碳酸盐结合态含量显著增加,冻融作 用增加了畜禽粪便中重金属zn的活性。 关键词:畜禽粪便;锌;冻融作用;形态分布;活性 中图分类号:X142 文献标志码:A 文章编号:1672—2043(2013)08—1664—06 doi:10.I1654 ̄aes.2013.08.025 Form Distribution of Zn in Livestock and Poultry and Influence of Freezing and Thawing on Activity of Zn in Livestock and Poultry Mature LIU Qiu-meng ,XU Nan-nan ,XIE Zhong-lei ,LU Wen-long LI Wen-zhuo (1.College of Environment and Resource,Jilin University,Changchun 130012,China;2.College of Environment and Biological Engineering, Jilin Institute of Chemical Technology,Jilin 132022,China) Abstract:With the development of poultry breeding and increasing of heavy metal such as Zn additive amount in feed,heavy metals in ani- mal manures have become the considering resource of heavy metls in soials.The active of heavy metals in animal manures is related closely to its forms and moreover may be affected by freezing and thawing through changing the properties of animal manures.Therefore,there will be of the significance to study the orfm distribution of heavy metals in livestock and poultry manures under no freezing and thawing and ef- fect of freezing and thawing on activity of Zn in livestock and poultry matures by the laboratory simulation for rightly assessing the pollution effect of Zn in livestock and poulty rmatures.The results showed that:the contents of Zn in the manure of chicken,pig and COW were 225.07 mg・kg~,334.00 mg・kg~and 214.19 mg・kg~,respectively,the order of Zn contents in the manures were pig>chicken>cow;according the average concentrations of each fraction in the total contents of Zn in the manures,the form distibutrion of Zn in the livestock and poulty rmanures was residual>>organic>>Fe-Mn oxides>carbonate or exchangeable under no freezing and thawing.the percentage of residual com— bined with organic was over 90%and the percentage of carbonate combined with exchangeable was far lesser than 10%;the contents of both of carbonate and exchangeable increased significantly after freezing and thawing manures,it indicated that freezing and thawing improved he tactivity of Zn in livestock and poulty rmanures. Keywords:livestock and poultry manure;zinc;freezing and thawing;form distibutiron;activity 收稿日期:2013—04—20 基金项目:吉林省科技发展计划项目(201105012);吉林省人才开发基金资助项目 作者简介:刘秋萌(1988一),女,辽宁盘锦人,硕士研究生,主要研究方向为环境污染与控制化学。E—mail:liuqiumengO818@163.corn 通信作者:谢忠雷E-mail:xiezl lu.edu.cn 刘秋萌,等:不同类型畜禽粪便zn的形态分布及冻融作用对畜禽粪便zn活性的影响 1665 由于高含量重金属添加剂饲料的大量使用,导致 规模化养殖场畜禽粪便中重金属含量很高【 ],通过畜 表1不同类型畜禽粪便冻融前后的pH Table 1 The values of pH of the animal manure under the condition 禽粪便的堆放或土地利用可能造成土壤或地下水的 with and without ̄eezing and thawing 重金属污染。前期工作发现,吉林省规模化养殖场畜 禽粪便中重金属zn含量也很高,且畜禽粪便在堆放 过程中重金属有从粪便向粪底土迁移的趋势同。冻融 过程作为我国北方地区特别是东北地区常见的气候 现象,对土壤中重金属的迁移转化具有一定影响阴,也 可能对畜禽粪便中重金属的存在形态产生影响,进而 影响畜禽粪便中重金属的活性和迁移能力。有关施肥 取过0.25 mm筛的畜禽粪便样品0.500 g于50 mL小 或堆肥过程对畜禽粪便重金属存在形态的影响研究 烧杯中,加入5.0 mL浓,静置过夜,于电热板上 较多【8_“],但冻融过程对畜禽粪便重金属存在形态的 慢慢加热至样品分解完全,再加2.0 mL高氯酸,高温 影响研究鲜见报道。本文拟通过规模化养殖场自然堆 加热至白烟冒尽,稍冷后用0.5%的稀分若干次 放的畜禽粪便采样,研究未冻融畜禽粪便中重金属 洗人50 mL容量瓶中,定容,过滤,上清液保存于塑料 zn的形态分布规律,通过实验室模拟冻融过程,初步 瓶中,采用原子吸收光谱法测定zn含量。 探讨冻融作用对不同类型畜禽粪便中重金属zn活性 1.4畜禽粪便中重金属的形态分析 的影响。 采用Tessier等人提出的五步连续提取法,将畜 1材料与方法 禽粪便中的重金属zn分为可交换态、碳酸盐结合态、 铁锰氧化物结合态、有机结合态和残渣态 。一般认 1.1样品的采集与制备 为,粪便中重金属的交换态对植物是直接有效的形 畜禽粪便样品分别采自吉林省东、中、西部3个 态,同时也具有较大的淋溶率,对环境污染的风险也 地区的鸡粪、猪粪、牛粪共12个样品。东部采自延边 较大『l3]。碳酸盐结合态也具有较大的活性,其活性主 地区(样品代号YJ,区域范围42。45 39”~43。00 36”N, 要受pH的影响【 ,当pH下降时,碳酸盐态重金属会 129。24 06 ~129。25 21”E),中部采自长春地区(样品 溶解出来成为活性的金属离子。因此,将上述五步连 代号CC,区域范围43。36 00"-43。43 52"N,125。21 56”~ 续提取法获得的粪便中可交换态zn和碳酸盐结合态 125。41 40”E;样品代号WS,区域范围44。3l 38”~ zn作为活性态zn,研究未冻融处理(T1)、10℃温度 44。31 56 N,124。54 37”~125。00 38”E),西部采自白城 处理(T2)和一20℃冻融处理(T3)条件下不同类型畜 地区(样品代号BC,区域范围45。49 59”~45。56 26”N, 禽粪便中重金属zn的活性。所有提取液中的zn含 123。11 23”~123。36 20 E)。畜禽粪便样品于实验室自 量均采用原子吸收光谱法测定。 然风干,剔除杂质,分别研磨过2 mm和0.25 mm筛 1.5分析质量控制 于塑料密封袋中保存备用。 所用试剂均为分析纯,所有结果均为平行样测定 1.2畜禽粪便样品的冻融及pH测定方法 结果的平均值。锌的加标回收率95.6%一103.5%,相对 取适量过2 mm筛的畜禽粪便样品于塑料密封 标准偏差≤4.3%。 袋中,根据自然堆放粪便的含水量加入适量水润湿粪 便样品,将样品分成两部分,一部分于冰箱中l0℃保 2结果与分析 存7 d,另一部分于冰柜中一2O℃冷冻7 d,然后于冰 2.1不同类型畜禽粪便重金属zn的含量 箱中0~10℃条件下解冻7 d。上述样品自然风干,研 图1是4个采样点不同畜禽粪便中zn的含量。 磨过0.25 mm筛于塑料密封袋中保存备用。采用pH 由图1可见,不同采样点不同类型粪便zn的含量有 玻璃电极法分别测定未冻融处理(以T1表示)、1O℃ 一定差异。鸡粪zn的含量162.52~276.03 mg・kg~,均 温度处理(以T2表示)和一20℃冻融处理(以T3表 值225.07 mg・kg ;猪粪zn的含量193.68—455.80 示)的不同类型畜禽粪便pH,结果见表1。 mg・kg- ,均值334.00 mg・kg- ;牛粪zn的含量154.23~ 1.3畜禽粪便中重金属总量的测定 309.93 mg・kg~,均值214.19 mg・kg~。以平均值计,猪 重金属总量采用浓一高氯酸消化法:精确称 粪中zn的含量显著高于鸡粪和牛粪。 如 O O O O 0 O 0 O 0 0 ∞ ÷ 竽 咖l 札 N 2.2不同畜禽粪便重金属zn的形态分布 图2~图4是不同采样点鸡粪、猪粪和牛粪中重 金属zn的形态分布。由图2可见,鸡粪中不同形态 zn占粪便中zn总量的质量分数为:可交换态2.5%~ 3.7%(均值3.0%),碳酸盐结合态2.1%~5.1%(均值 3.O%),铁锰氧化物结合态2.7%~4.7%(均值3.7%), 有机结合态4.∞ 鲫 ∞∞∞∞加 9%~36.7%(均值O 14.5%),残渣态 ∞∞∞∞∞如∞∞加m 0 54.0%-87.2%(均值75.8%)。由图3可见,猪粪中不同 形态zn占粪便中zn总量的质量分数为:可交换态 1.2%-4.1%(均值2.5%),碳酸盐结合态0.5%~2.1% (均值1.3%),铁锰氧化物结合态2.1%一3.6%(均值 3.1%),有机结合态3.5%一37.3%(均值20.7%),残渣 态53.1%-89.5%(均值72.4%)。由图4可见,牛粪中 不同形态zn占粪便中zn总量的质量分数为:可交 换态1.0%-3.5%(均值2.5%),碳酸盐结合态1.4% 3.1%(均值2.0%),铁锰氧化物结合态3.9%~7.8%(均 值5.9%),有机结合态11.1%一49.0%(均值26.1%), 残渣态38.5%~80.4%(均值63.5%)。 上述3种类型粪便中Zn的形态分布规律均为残 渣态》有机结合态》铁锰氧化物结合态>碳酸盐结合 态、可交换态。有机结合态和残渣态之和占粪便中zn 总量的90%以上,而活性较大的碳酸盐结合态和可交 换态zn在粪便总量中所占比例不足10%。由此可 见,未经冻融过程的粪便中Zn的活性很低。 2.3冻融作用对畜禽粪便zn活性的影响 2.3.1冻融作用对畜禽粪便中可交换态zn的影响 图5一图7是与未冻融处理(T1)相比,经10℃ (T2)和-20℃(T3)冻融处理后鸡粪、猪粪和牛粪中可 交换态zn的含量变化。由图5~图7可见,经l0℃处 理后,鸡粪中可交换态zn的含量增加2.26~16.88 mg・kg~,均值8.22 mg.kg ;猪粪中可交换态zn的含 窖 豳1 上Ⅱ 础 蹬豳 蕊豳 I 一 CC WS YJ BC 养殖场 口残渣态 豳有机结合态 目铁锰氧化物结合态 皿碳酸盐结合态 因可交换态 图2不同养殖场鸡粪中zn的形态分布 Figure 2 The form distribution of Zn in chicken manure lⅢ S 上Ⅱ 一 ■ 圈 ∞∞∞ ∞∞∞如加r'r' r'r' r-r 'r ̄ 目日圜 CC WS Y.1 BC 养殖场 口残渣态 圜有机结合态 曰铁锰氧化物结合态 皿碳酸盐结合态 因可交换态 图3不同养殖场猪粪中zn的形态分布 Figure 3 The form distribution of Zn in pig manure 餐 上Ⅱ 靶 一 圈 圈 _ CC 养殖场 口残渣态 圈有机结合态 目铁锰氧化物结合态 皿碳酸盐结合态 因可交换态 图4不同养殖场牛粪中zn的形态分布 Figure 4 The ofrm distribution ofZn in COW manure 量增加5.73-15.73 mg・kg一,均值9.00 mg・kg ;牛粪中 可交换态zn的含量增加3.75-17.33 mg・kg~,均值 8.74 mg・kg~。经-20℃冻融处理后,鸡粪中可交换态 zn的含量增加3.26-12.26 mg・kg-I均值8.95 mg・kg~; 刘秋萌,等:不同类型畜禽粪便zn的形态分布及冻融作用对畜禽粪便zn活性的影响 ∞ 加 m O 1667 巧 猪粪中可交换态zn的含量增加8.86-14.13 mg・kg~, 均值11.O1 mg・kg ;牛粪中可交换态Zn的含量增加 2.3.2冻融作用对不同类型粪便碳酸盐结合态zn的 影响 4.75—11.56 mg・kg~,均值8.52 mg・kg~。上述结果说 明,经冻融作用后粪便中zn的其他形态向可交换态 转化,使粪便中可交换态zn的含量显著增加。 图8~图10是与未冻融处理(T1)相比,经l0℃ (1'2)和一20 ̄C(T3)冻融处理后鸡粪、猪粪和牛粪中碳 酸盐结合态zn的含量变化。由图8一图10可见,经1O 3O 25 2O 15 缸 d 1O N 5 O CC WS YJ BC 养殖场 图5冻融作用对鸡粪中可交换态zn含量的影响 Figure 5 Effect of freezing and thawing ∞ on t∞ he content∞  of 加:exchangeable—Zn in chicken manure 普 缸 CC WS YJ BC 养殖场 图6冻融作用对猪粪中可交换态zn含量的影响 Figure 6 Effect of freezing and thawing on the content of exchangeable—Zn in pig manure CC WS YJ BC 养殖场 图7冻融作用对牛粪中可交换态Zn含量的影响 Figure 7 Effect offreezing and thawing on the content of exchangeable-Zn in COW manure ● 咖i 钿 ∞ ∞ 如 加 m N 箸 ∞ 2 m ℃处理后,鸡粪中碳酸盐结合态zn的含量增加 20.04~30.79 mg・kg~,均值24.46 mg・kg一;猪粪中碳酸 盐结合态zn的含量增加15.12 ̄33.12 mg・kg~,均值 24.14 mg・kg ;牛粪中碳酸盐结合态zn的含量增加 23.66 ̄30.01 mg・kg~,均值27.65 mg・kg~。经过一20℃ 冻融处理后,鸡粪中碳酸盐结合态Zn的含量增加 6.83—37.24 mg・ ~,均值26.49 mg・kg~;猪粪中碳酸 盐结合态zn的含量增加16.37 ̄39.12 mg・kg~,均值 28.04 mg・kg ;牛粪中碳酸盐结合态zn的含量增加 11.66~24.37 mg・kg~,均值l7.28 mg・kg~。上述结果说 明,经冻融作用后粪便中其他形态的zn亦向碳酸盐 结合态转化,使粪便中具有较大活性的碳酸盐结合态 zn的含量明显增加。 3讨论 尽管畜禽粪便中重金属zn的含量很高,但形态 分析表明,未冻融处理的畜禽粪便中zn主要以残渣 态存在,活性较低的有机结合态和铁锰氧化物结合 态所占比例也很高。经冻融作用后,畜禽粪便中重金 属zn的交换态含量和碳酸盐结合态含量显著s ̄Dil, 粪便中zn的活性增加,这可能主要与冻融作用后粪 便组成、结构和理化性质变化有关。根据冻融作用对 土壤理化性质的影响机制 ,冻融作用可通过改变畜 禽粪便的颗粒物结构、生物活性和矿化作用而改变 粪便结构、组成和性质,进而影响重金属的活性。冻 结时粪便孔隙中冰晶的膨胀可以打破颗粒之间的联 结,将粪便大颗粒破碎成小颗粒而释放出易于分解 矿化的有机物质”6],随冻融温度下降这种作用可能更 强烈;冻融作用可以杀死粪便中的一些微生物而刺 激残余微生物的活动,残余微生物可以将死的微生 物细胞作为基质而使自身活性在某种程度上增强, 并与粪便中的有机质和养分通过粪便颗粒的破裂和 交换位点暴露而变为有效养分[17J,成为非微生物来源 有机物质,为残余微生物提供碳源与能量。同时,细 菌和微生物的死亡使继而发生的胞内物质渗出,也 可变为微生物活动的有效碳源,刺激残余微生物的 活性,导致粪便矿化作用出现增强的过程[18-19]。根据 上述可能发生的过程推测,经过冻融作用后,畜禽粪 便中难以分解矿化的有机质可转变为易分解矿化的 有机质,在微生物的作用下有机质进一步分解矿化, 使有机结合态zn释放变为游离态zn而增加zn的 活性;同时,有机质的分解和矿化可以产生可溶性有 机质 ,疏水性酸和亲水性酸可能是可溶性有机质的 主要成分 ,结果表现为冻融作用使不同类型畜禽粪 便pH有不同程度的下降(表1),进一步使残渣态zn 溶解从而增加了畜禽粪便中zn的活性。 4结论 (1)未经冻融处理的鸡粪、猪粪和牛粪中zn的形 态分布规律相似,均为残渣态》有机结合态》铁锰氧 化物结合态>碳酸盐结合态、可交换态,未经冻融处理 的畜禽粪便中zn的活性很低。 (2)冻融作用可显著增加畜禽粪便中zn的可交 换态和碳酸盐结合态含量,使畜禽粪便中重金属zn 的活性增加。 参考文献: 【1]Nicholson F A,Chambers B J,Williams J R,et a1.Heavy metal contents of livestock feeds and animal manures in England and Wales[J].Biore- souse Technol,1999,70:23—31. 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