硅太阳能电池的研究进展

硅太阳能电池的研究进展

摘要：介绍了三代太阳能电池的发展历程和最新研究进展，晶体硅太阳能电池在光伏产业中主要朝高效方向发展，认为廉价、高效多晶硅薄膜太阳能电池，是当前太阳能电池研究的热点，也是未来太阳能电池发展的方向。

关键词：太阳能电池；晶体硅；高效电池；光伏产业

一．硅太阳能电池工作原理与结构

硅材料是一种半导体材料，太阳能电池发电的原理主要就是利用这种半导体的光电效应。 当硅晶体中掺入其他的杂质，如硼（黑色或银灰色固体，熔点2300℃，沸点3658℃，密度2.34克/厘米，硬度仅次于金刚石，在室温下较稳定，可与氮、碳、硅作用，高温下硼还与许多金属和金属氧化物反应，形成金属硼化物。这些化合物通常是高硬度、耐熔、高导电率和化学惰性的物质。）、磷等，当掺入硼时，硅晶体中就会存在一个空穴，它的形成可以参照下图1说明： 图中，正电荷表示硅原子，负电荷表示围绕在硅原子旁边的四个电子，而黄色的表示掺入的硼原子，因为硼原子周围只有3个电子，所以就会产生如图所示的蓝色的空穴，这个空穴因为没有电子而变得很不稳定，容易吸收电子而中和，形成P（positive）型半导体。

同样，掺入磷原子以后，因为磷原子有五个电子，所以就会有一个电子变得非常活跃，形成N（negative）型半导体。黄色的为磷原子核，红色的为多余的电子，如下图2所示：

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图1 图2

P型半导体中含有较多的空穴，而N型半导体中含有较多的电子，这样，当P型和N型半导体结合在一起时，就会在接触面形成电势差，这就是PN结。

当P型和N型半导体结合在一起时，在两种半导体的交界面区域里会形成一个特殊的薄层，界面的P型一侧带负电，N型一侧带正电。这是由于P型半导体多空穴，N型半导体多自由电子，出现了浓度差。N区的电子汇扩散到P区，P区的空穴会扩散到N区，一旦扩散就形成了一个有N指向P的“内电场”，从而阻止扩散进行。达到平衡后，就形成了这样一个特殊的薄层形成电势差，从而形成PN结。当晶片受光后，PN结中，N型半导体的空穴往P型区移动，而P型区中的电子往N型区移动，从而形成从N型区到P型区的电流。然后在PN结中形成电势差，这就形成了电源。下面就是这样的电源图。

由于半导体不是电的良导体，电子在通过p-n结后

如果在半导体中流动，电阻非常大，损耗也就非常大。但如果在上层全部涂上金属，阳光就不能通过，电流就不能产生，因此一般用金属网格覆盖p-n结（如图 梳状电极），以增

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加入射光的面积。 另外硅表面非常光亮，会反射掉大量的太阳光，不能被电池利用。为此，科学家们给它涂上了一层反射系数非常小的保护膜（如图），实际工业生产基本都是用化学气相沉积沉积一层氮化硅膜，厚度在1000埃左右。将反射损失减小到5%甚至更小。一个电池所能提供的电流和电压毕竟有限，于是人们又将很多电池（通常是36个）并联或串联起来使用，形成太阳能光电板。

太阳能是人类取之不尽，用之不竭的可再生能源，它不产生任何环境污染，是清洁能源。太阳能电池就是把太阳辐照的光能量转化为电能【1】。太阳光辐射能转化电能是近些年来发展最快，最具活力的研究，人们研制和开发了不同类型的太阳能电池【2.3】。太阳能电池其独特优势，超过风能、水能、地热能、核能等资源，有望成为未来电力供应主要支柱。据估算，假如把地球表面0．1％ 的太阳能转换成电能，转换效率仅5％，其每年增发的电量也是目前全球耗能的40倍 【4】。硅是一种良好的半导体材料，储量丰富，是地球上储存量第二大的元素，而且性能稳定、无毒，因此成为太阳能电池研究开发、生产和应用中的主体材料【5-7】。晶体硅包括单晶硅、多晶硅和非晶硅【8.9】 。从1800年发现光伏效应至今，太阳能电池材料的发展历程可以分为3个阶段。

二．第一代太阳能电池

1954年美国贝尔实验室研制出了第一块晶体硅太阳能电池，开始了利用太阳能发电的新纪元，不久后用于人造卫星。第一代太阳能电池包括单晶硅太阳能电池和多晶硅太阳能电池【10】。

（一）单晶硅太阳能电池

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单晶硅太阳能电池是研究应用最早的硅太阳能电池,其转换效率最高,技术也最为成熟,多用于光照时间少、光照强度小、劳动力成本高的区域,如航空航天领域等[1 ] 。通过采用各种不同的硅片加工及电池处理技术,国内外各科研机构及电池厂家都生产制备出了相应较

高效率的单晶硅电池,据报道,其实验室小尺寸硅片转换效率已高达24. 7 % ,大尺寸的单晶硅模片效率最高也已达22. 7 %【11】。

以往用于生产太阳能单晶硅的原料主要为:半导体单晶硅碎片、半导体单晶硅生长制备过程中的头尾料等。随着光伏产业的迅猛发展,以上原料已不能满足市场发展的要求,所以近年来开发了一些适合于太阳能级硅生产制备的新工艺,生产出高纯多晶硅(硅含量一般在6以上) ,以用于太阳能单晶硅拉制的原料。目前,单晶硅的拉制生长技术主要有直拉法(CZ 法) 和悬浮区熔法( FZ 法) 两种【12】。直拉法是利用旋转着的籽晶从坩埚中提拉制备出单晶的方法,其原理见图1【13】 ,相比之下,直拉法工艺成本较低,国内外大多数太阳能单晶硅片厂家目前也多采用这种技术。而FZ 法由于熔炼生产过程中熔区处于悬浮状态,不与任何物质接触,硅熔体不受外界物质(如坩埚等) 的污染,其原理见图2【13】 ;

此外,由于晶体生长过程中的杂质分凝效应和蒸发效应,所生产硅单晶纯度较高,但相应生产成本高于直拉法,所以一般仅用于太空等要求高品质硅片的生长。

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在单晶的制备过程中可根据需要进行掺杂,以控制材料的电阻率。一般来讲,地面用单晶硅太阳能电池材料的电阻率为0. 5～3. 0 Ω·㎝,空间用单晶硅太阳能电池材料电阻率约为10. 0 Ω·㎝。生长制备的单晶硅棒须经内圆切片机、多线切片机或是激光切片机切片后方可用来制备电池模片。目前,随着切片技术的进步,其硅片厚度已达200μm 乃至100μm。随着硅片生长及各加工处理技术的进步,单晶硅正大直径化(300 mm 以上) 、更低的杂质缺陷含量、更均匀的分布以及低成本基础上的高效率方向发展。对于大直径化所伴随的流体动力学更为复杂,热应力问题更为突出、传统的细颈不能支撑300 kg 以上的硅棒、点缺陷的影响加剧、OSF 等缺陷更难以控制、拉晶试验成本大大增加等问题,近年来国内外众多学者对此进行了大量的试验研究,取得了一定的成果,相应提出了许多可行的看法与解决方案。不过,由于通常的单晶硅太阳能电池是在厚度为350～450μm 的高品质硅片上制成的,这种

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硅片由硅锭切割而成,所以对于硅材料的损耗较大,另外,单晶硅锭的生长对于原料硅的品质(如纯度) 要求本来就很高(一般要求原料多晶硅纯度在6N以上) ,加之其本身拉制工艺的复杂,造成了制造成本居高不下。，但由于单晶硅价格过于昂贵，人们一度认为单晶硅太阳能电池会逐渐淡出太阳能电池市场，但是近年来随着太阳能电池朝超薄化发展，工业上已经生产出厚度小于2001．Lm的电池片，实验室已制备出401．Lm厚的电池片H ，使得单个太阳能电池片对原材料的需求大大降低。其高的光电转换效率弥补不了高成本的劣势,使其因较低的性价比在通用光伏应用领域逐渐为多晶硅所取代。

（二）多晶硅太阳能电池

多晶硅是由冶金级硅(硅含量为95 %～99 %) 经一系列化学物理提纯而得到的半导体材料。根据其纯度的不同,大体可分为电子级多晶硅和太阳能级多晶硅两大类,电子级多晶硅一般要求硅含量至少在6N 以上,最高甚至可达11N ,太阳能级多晶硅纯度则稍低,处于冶金级与电子级之间。对于太阳能级多晶硅的提纯制备技术,目前研究开发和利用的主要有改良西门子法、硅烷热分解法和区域熔炼法3 种。其中,由于硅烷的易爆性、区域熔炼的高成本性等,改良西门子法成了多晶硅生产的主流技术,目前,世界上约有80%的多晶硅均由该技术所生产制备。相比之下,由于国外对我国的技术封锁,国内还没有完全掌握该方法的关键技术,而自主多晶硅生产技术的研究起步又较晚,以致我国的多晶硅生产能耗大、污染重且产能小,多晶硅严重短缺,严重阻碍了我国光伏产业的发展。然而,利用以上技术(如改良西门子法) 生产的多晶硅由于是通过沉积作用形成的硅粒子的简单集合体(简称沉积多晶硅) ,粒子间结合力弱,不能满足电阻的要求[13 ] ,而且不能直接用来切片制备太阳能电池,因此,还需通过重新熔化,经过一定铸造成形工艺得到致密组织后方可用来切片使用。对于多晶硅的铸造成形工艺,开发利用的较多,就其最终成形形态而言,大体可归结为3 大类:多晶硅锭、带及多晶硅薄膜技术。下面就这3 种具体形态的多晶硅材料及所制备太阳能电池情况加以简要介绍。

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1. 多晶硅锭( multicrystallinesil icon ingot)

多晶硅锭铸造成形技术由于省去了单晶硅昂贵的拉制过程,且易于制成方锭,提高材料的利用率及电池模板的包装密度,因而成为了降低太阳能电池成本的主要技术之一。随着光伏产业的发展,多晶硅锭的生长技术有许多具体可行的方法,主要有: 铸锭浇注法(ingot casting)定向凝固法、电磁冷坩埚连续铸造( EMC)] 等,其各自生长制备硅锭的组织照片见

图3 。

图3 中组织照片因放大倍数不同等原因没有绝对的可比性,只是为了简要的说明问题。从图中可以看出,铸锭浇注法得到的是边壁为等轴晶、铸锭中心部位为少量柱状晶的组织,另外,通过对模具中熔体热导条件的控制,可以控制边壁等轴晶与中心柱状晶所占比例的大小及晶粒尺寸;定向凝固法得到的为定向柱状晶组织;电磁冷坩埚连续铸造( EMC) 得到的组织与浇注法基本相同,也是紧贴冷坩埚壁的为等轴晶,中心为少量柱状晶,但一般来讲晶粒尺

寸较浇注法小,仅为1～2 mm ,而浇注法通过对温度的控制,其尺寸甚至可以达到厘米级。

由于当晶界垂直于硅片

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工作表面时,晶界对转换效率几乎没有影响,所以通过定向凝固生产的硅片品质好,转换效率较高,因而世界上各种生长制备工艺均在力求控制热流方向,形成定向散热条件,从而得到定向凝固组织。目前,市场上超过50 %的多晶硅片均是由定向凝固法生长所得。另外,电磁冷坩埚连续铸造法由于其生产的高效率性、冷坩埚的高洁净性(生产过程中对硅没有额外污染) 及所得多晶硅锭品质的高均匀性,近年来越来越受到国内外众多学者及科研机构的广泛关注。

相对单晶硅而言,多晶硅所含杂质、缺陷(这里主要指晶界与位错) 多,由其制备的多晶硅太阳能电池转换效率略低,但相应的其制造成本也较低,所以,多晶硅正以高性价比的优势在常规太阳能市场上迅猛发展,成为光伏市场的主要产品,其所占市场份额已高达50 %以特种造及有色合金,并保持持续上升的趋势。另外,近年来,多晶硅材料研究及生产进展迅速,害杂质含量得到了有效控制,好的多晶硅材料少子扩散长度已超过100μm ,晶粒尺寸达到毫米乃至厘米量级,再加上多晶硅太阳能电池制备技术的不断改进,多晶硅太阳能电池转换效率又得到了很大程度上的提高,更是促进了其进一步的发展。据报道,市场规模生产的硅片,其转换效率大体上已达12.0 %～15.0 %],而实验室小尺寸硅片,通过采用不同的加工处理工艺, 其转换效率更是高达19.8 %、20.3 % ,仅低于单晶硅4.0 %～5.0 %。

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采用以上工艺方法(即先利用改良西门子法、硅烷热分解法或是区域熔炼法进行冶金硅的精炼提纯沉积高纯多晶硅,再进行硅锭的生长切片) 生产多晶硅片需要复杂的生产设备,工艺流程长(通常会造成较低的硅收得率) ,能耗大,对环境有污染,制造成本相应较高,致使其性价比还不能与其他常规能源相比,阻碍了太阳能电池的推广应用。正是为了降低生产成本,提高其市场竞争力,亦或是出于环境角度考虑,提高废品利用率及市场太阳能级多晶硅短缺的冲击,近年来,国内外众多学者从物理及化学角度出发,对此作了大量的研究,又提出了许多有意义的新的太阳能级硅提纯与硅锭(片)的成形制备方法,如:由冶金级硅直接提纯制备太阳能级硅(电子束熔炼提纯 ) ; 利用高纯试剂还原SiO; 利用Al2Si 熔体低温凝固精炼制备太阳能级硅 ;真空感应熔炼定向凝固制备多晶硅 ;离心铸造法多晶硅片的制备【14】 ;真空冶金法太阳能级硅的制备;废料石英光纤提纯太阳能级多晶硅的制备及熔融电解法太阳能级多晶硅的制备等。通过多年的研究,理论上以上各工艺技术都有其各自的闪光点和发展竞争的优势,但都不够完善,且基本上还只是处于实验室研发阶段,没有实现大规模生产,还有待于进一步的优化和研究,使其更加完善并早日实现产业化。

本实验室对多晶硅电磁冷坩埚连续定向熔铸技术进行了一些探索性的研究,基本解决了硅料的启熔、熔池稳定的控制等问题,拉制出一定长度、外围晶粒斜向生长、中心为定向柱状晶的硅棒。试样组织见图4 。除了以上多晶硅提纯及硅锭(片) 生长等新工艺技术的开发研究外,随着市场的发展,竞争的加剧,技术的革新,太阳能级多晶硅还必将朝着以下方向发展: ①多晶硅锭的大锭化(据报国外已达400 kg ,国内也已达275 kg)【15-18】 ; ②进一步降低各种杂质(氧、碳及过渡金属等) 含量、提高多晶硅纯度并保持其均匀性; ③稳定提高多晶硅整体品质和保持稳定的供给量,保持供需基本平衡 ; ④单晶硅大径化,而坩埚直径受到限制及连续

拉锭工艺的发展,粒状多晶硅需求加大。

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2 带状硅( ribbon sil icon)

影响硅太阳能电池成本居高不下的最主要环节是硅片的制备,即硅棒的拉制(单晶硅) 、硅锭的生长(多晶硅) 和硅片的切割、研磨、抛光及腐蚀等。其中,单晶硅棒或多晶硅锭切割成硅片的过程更是硅片制备过程中耗费最高的环节,接近于硅片制备成本的1/ 3 。带状硅无需切片即可用来制备电池硅片,与常规晶体硅相比,省去了切片及因切片造成的表面损伤而附加的处理(如蚀刻等) 工序,提高了生产效率和材料收得率,从而有利于成本的降低。从生长方式上来讲,带状硅基本可分为两种:一种是直接由硅熔体或是硅颗粒生长制备而成的硅带,另一种是在另一种衬底材料上生长制备的硅带。20 世纪70年代以来,国外就对硅带的生产进行了大量的研究,相应提出了许多生长工艺,目前市场尚存的主要有:条带(St ring ribbon) 法、蹼状(Dendritic web) 法、定边喂膜生长( EFG) 法、RGS ( Ribbon growt h on sub2st rate)【19】、SSP(Silicon sheet s f rom powder)等。国内在这方面也进行了大量的研究,中科院广州能源研究所在“百人计划”资助下,与德国弗朗和费太阳能系统研究所合作,引进设备,进行了大量由低纯度硅粉直接制备颗粒硅带的研究。目前,对于硅带的应用主要体现在

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两个方面:一是直接用来加工成硅片制备电池,这里对于硅带品质的要求较高,所以通常指用高纯硅生长的高品质硅带;二是用来作为晶体硅薄膜电池的衬底材料,这里一般指用低纯度硅(如冶金级硅) 制备的相对低品质硅带(如SSP) 。据统计,早在1997年世界光伏产品发货量中,带状硅电池为4 MW ,已占约3 % ,由于它在降低成本方面的优势以及市场硅原料短缺的刺激,近年来更是得到了长足的发展,2006 年已占市场的2.6 % ,预计到2010 年,其市场份额将有望达到25.0 %左右。

三．第二代太阳能电池

（一）非晶硅薄膜太阳能电池

非晶态硅，其原子结构不像晶体硅那样排列得有规则，而是一种不定形晶体结构的半导体。非晶硅属于直接带系材料，对阳光吸收系数高，只需要1 厚的薄膜就可以吸收80％的阳光。非晶硅薄膜太阳能电池于1976年问世，非晶硅薄膜太阳能电池的成本低，便于大规模生产。由于硅原料不足和价格上涨，促进了高效使用硅的技术和非晶硅薄膜系太阳能电池的开发。非晶硅薄膜电池低廉的成本弥补了其在光电转换效率上的不足，未来将在光伏发电上占据越来越重要的位置。但是由于非晶硅缺陷较多，制备的太阳能电池效率偏低，且其效率还会随着光照而衰减，导致非晶硅薄膜太阳能电池的应用受到限制。目前非晶硅薄膜电池研究的主要方向是与微晶硅结合，生成非晶硅／微晶硅异质结太阳能电池，这种电池不仅继承了非晶硅电池的优点，而且可以延缓非晶硅电池的效率随光照衰减的速度，目前单结非晶硅薄膜电池的最高转换效率为17.4％【20】非晶硅薄膜太阳能电池首先实现商品化，也是目前产业规模最大的薄膜电池。

（二）多晶硅薄膜太阳能电池

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多晶硅薄膜太阳能电池是近几年来太阳能电池研究的热点。虽然多晶硅属于间接带隙材料，不是理想的薄膜太阳能电池材料，但是随着陷光技术、钝化技术以及载流子束缚技术的不断发展，人们完全有可能制备出高效廉价的多晶硅薄膜太阳能电池。目前主要用两种技术路线来制备多晶硅薄膜一种是采用非硅衬底；另一种是采用低品质的硅衬底。薄膜技术所需的材料较晶体硅太阳能电池少得多，且易于实现大面积电池的生产，是一种有效降低成本的方法，薄膜电池主要为多晶硅薄膜电池，目前多晶硅薄膜电池的最高转换效率达19．2％，薄膜电池被认为是未来大幅度降低成本的根本出路，因此成为太阳能电池研发的重点方向和主流，在技术上得到快速展，并逐步向商业化生产过渡。多晶硅薄膜电池既有高效、稳定、资源丰富、无毒的优势，又具有薄膜电池低成本优点，成本远低于单晶硅电池，成为国际上研究开发的热点，国外发展比较迅速，不久将有可能在市场上占据主导地位。。

四．第三代太阳能电池

薄膜太阳能电池的研究任务还没有结束，第三代太阳能电池的概念已经提出。MartinGreen认为第三代太阳能电池必须具有如下几条件：薄膜化、转换效率高、原料丰富且无毒。目前第三代太阳能电池还在进行概念和简单的试验研究。已经提出的第三代太阳能电池主要有叠层太阳能电池、多带隙太阳能电池和热载流子太阳能电池等。第三代太阳能电池太阳能转换成电能的卡诺循环效率可以达到95％，而目前标准太阳能电池的理论转换效率上限为33％，这说明提高太阳能电池的效率还有很大的空间。虽然太阳能电池材料的研究已到了第三个阶段，但是在工艺技术的成熟程度和制造成本上，在最近几年都不能和常规的硅太阳能电池相提并论。硅太阳能电池的制造成本在经过几十年的努力终于有了大幅度的降低，但是与常规能源相比，仍然比较昂贵，这又限制了它的进步大规模应用。鉴于此点，开发低成本、高效率的太阳能电池材料仍然有很长的路要走。尽管硅材料有各种问题，但仍然是目前太阳能电池的主要材料约占整个太阳能电池产量的90%以上，是最

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重要且技术最成熟的太阳能电池。硅太阳能电池是最有发展前景的，目前晶体硅太阳能电池因丰富的原材料资源和成熟的生产工艺而成为太能电池研发和产业化的主要方向，但大规模应用需要解决两大难题：提高光电转换效率和降低生产成本。从转换效率和材料来源考虑，太阳能电池今后的发展重点仍然是硅太阳能电池 J。就光电性质对光伏应用的要求而言，晶体硅并非最佳材料，但由于它的固态工艺及对材料本身的研究非常成熟，因此在今后相当长一段时间内，仍将是光伏市场上的主导材料；而多晶硅薄膜太阳能电池，它们具有较高的转换效率和相对较低的成本，因此，晶体硅、多晶硅和多晶硅薄膜太阳能电池都将是市场的主导产品。

结语

在能源危机、环境问题日益严重的今天,对太阳能的利用、对太阳能电池的研究和开发必将成为世界的潮流。硅作为光伏市场最主要的光电转换材料,其主导地位不容撼动。随着市场的发展,高转换效率、低成本化将是今后硅太阳能电池发展的主要方向。在这方面,随着各生长加工处理技术的进步与改善,多晶硅、硅带、晶态薄膜硅以其高性价比的优势必将得到长足发展,成为今后通用光伏市场的主打材料。

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